Larry wächst in Dublin (Artane) auf, besucht die Scoil Comcille School (Gälisch als Hauptsprache) und lernt zunächst Klavier, wechselt aber zum Schlagzeug. Von 1971 bis 1974 nimmt er Unterricht bei Joe Bonnie. 1974 tritt er der Artane Boys Band bei, wechselt später zur Post Office Workers Union Band.

1976 hängt Larry die Notiz „Schlagzeuger sucht Musiker“ an die Pinnwand – das erste Treffen findet am 25. September 1976 im Haus der Familie Mullen statt. Dies ist der Startschuss für U2. Die ersten Proben finden in der Küche statt; später probt die Band in der Mount Temple School. Zunächst „Feedback“ und „The Hype“, ab 1978 dann „U2“.

Larry ist Fan von Country- und Western-Musik, großer Elvis-Verehrer und interessiert sich fürs Band-Merchandising. 1996 nimmt er zusammen mit Adam den Track „Mission: Impossible“ für den Hollywood-Film auf. Larry ist seit Ende der 70er mit Ann Acheson zusammen; beide haben drei Kinder.